一种藤壶仿生触水粘附水凝胶及其制备方法和应用
2025-05-10 09:32:37
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返回列表本发明属于高分子材料领域，具体涉及一种藤壶仿生触水粘附水凝胶及其制备方法和应用。
1、水凝胶是具有三维网络结构的软材料，具有较高的含水量和良好的柔韧性，广泛应用于表面胶粘剂、止血剂、伤口敷料、组织工程、药物递送、生物3d打印以及可穿戴传感等领域。
2、在从事海洋生产或军事活动中，水下作业人员易遭受各种开放性创伤的威胁，而高渗、碱性和含有病原微生物的海水侵蚀会加重创伤，进而导致较高的致残率和病死率。因传统伤口敷料一旦与水接触或受到汗液、血液的浸润，会导致粘附性严重降低，易发生脱落并失去对伤口的保护作用。这不仅使海洋作业等触水环境伤口的救治面临巨大挑战，而且也不能满足临床上伴有出血的急性伤口、以及伴有体液渗出的慢性伤口等湿润伤口的应用需求。另外，触水作业的船舶和水下仪器设备、管道等泄漏的修复，以及水下传感和检测等方面，也急需具有良好水下粘附性能的材料。因此，研发在触水环境中具有稳固粘附性水凝胶具有重要的科学意义和临床应用价值。
3、为了突破水凝胶水下粘附性能差的难题，近些年国内外学者受不同生物行为的启发，在高粘附性仿生材料方面进行了大量的研究。如受壁虎脚趾末端的多尺度微纳结构可在垂直墙壁和玻璃上稳固粘附的启发，研究人员以碳纳米管的竖直部分和端部的弯曲部分分别模拟壁虎脚部的刚毛和铲状绒毛，有效提高了材料的粘附性能。近些年，有关贻贝仿生水凝胶研究倍受学者们的关注，在增强粘附性和促进伤口愈合方面取得了较好的进展。研究表明，海洋贻贝可借助贻贝足丝蛋白中的3,4-二羟基苯基-1-丙氨酸（dopa）牢固粘附在不同的潮湿表面，很多研究受此启发通过引入含邻苯二酚的化合物模拟dopa结构制备粘附性水凝胶。但是邻苯二酚性质不稳定，在交联过程中邻苯二酚的氧化程度难以控制，而且存在较大的安全隐患，限制了它在实际制备中的应用。
4、在海水涌动侵袭环境下，藤壶通过分泌藤壶胶（cps）可以实现对船舶、礁石、甚至海洋动物的稳固粘附。研究表明，cps中不含邻苯二酚结构，其粘附主要依靠疏水和静电相互作用。通过选择合适的疏水性和带有电荷的化合物模拟cps的粘附作用机制，可获得具有良好触水粘附性能的水凝胶，并可有效避免邻苯二酚基不稳定氧化等问题。另外，溶剂交换是一种极具潜力的构建均匀致密双网络水凝胶的手段，有望突破触水环境对水凝胶粘附的不利影响。因此，将藤壶仿生策略与溶剂交换相结合，有望突破和解决水凝胶的触水粘附性能差的难题。
1、针对水凝胶材料在触水环境中粘附性差的问题，本发明的目的在于提供一种藤壶仿生触水粘附水凝胶，其通过模拟藤壶强水下粘附的疏水和静电相互作用，并联合溶剂交换构建而成，具有重要的实际应用价值。
5、本发明提供了一种藤壶仿生触水粘附水凝胶，按质量百分比计，所述水凝胶的组分包括：多糖0~5%，疏水化合物0.5~6%，基质材料10~18%，交联剂0.01~0.2%，引发剂0.4~2%，余量为溶剂。
6、进一步的，所述多糖为壳聚糖、羧甲基壳聚糖、壳聚糖季铵盐、羟丙基壳聚糖、海藻酸、岩藻聚糖、卡拉胶中的任意一种。
8、进一步的，所述疏水化合物为丙烯酸-2-苯氧基甲酯、丙烯酸-2-苯氧基乙酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯中的任意一种。
12、本发明还提供了所述的藤壶仿生触水粘附水凝胶的制备方法，包括以下步骤：
13、s1：按质量百分比称取0~5%的多糖，补足初溶剂后通过涡旋或超声使多糖完全溶解，得到多糖溶液；
14、s2：按质量百分比称取疏水化合物0.5~6%，基质化合物10~18%，交联剂0.01~0.2%，加入至所述步骤s1的多糖溶液中混合均匀，得到混合溶液；
15、s3：按质量百分比称取引发剂0.4~2%，加入至所述步骤s2的混合溶液中充分混匀，倒入凝胶模具；在模具中进行自由基聚合反应，制备得到初凝胶；
16、s4：将所述步骤s3的初凝胶置于交换溶剂中进行溶剂交换，直至充分除掉初溶剂和未反应的交联单体，得到藤壶仿生触水粘附水凝胶。
17、进一步的，所述初溶剂为二甲亚砜、乙醇、甲酰胺、n,n-二甲基甲酰胺中的至少一种；所述交换溶剂为水、或者为水与甘油、乙醇的组合。
18、进一步的，所述步骤s3中聚合温度为45℃~55℃，聚合时间为7小时~16小时。
19、进一步的，所述水凝胶具有良好的机械性能、抗溶胀能力、生物相容性、抗菌能力。
20、本发明还提供了所述的藤壶仿生触水粘附水凝胶在制备运动传感材料、抑菌皮肤敷料、生物粘合剂和/或药物制剂中的应用。
21、本发明还提供了所述的藤壶仿生触水粘附水凝胶在海上救援、水下材料泄漏修复、水下传感、运动监控和/或伤口护理中的应用。
22、进一步的，所述伤口护理为使用所述藤壶仿生触水粘附水凝胶对触水伤口或者干燥伤口进行抗菌、止血和/或封闭，以促进伤口愈合。
23、进一步的，所述水凝胶对各种湿表面、各种水下环境中表现出良好的粘附性。
26、（1）传统水凝胶遇水粘附性会严重降低，而基于贻贝邻苯二酚基团启发的粘附水凝胶，往往存在酚-醌氧化程度难以控制和粘附不稳定的问题。本发明所述的水凝胶的湿粘附主要依靠静电、氢键等非共价键之间的亲和性，从而可避免复杂的氧化控制过程。
27、（2）基于贻贝邻苯二酚基团启发的粘附技术，其湿粘附性能会受到水合层和溶胀的严重限制。本发明所述的水凝胶可以有效地破除水合层和吸水溶胀的不利影响，可实现对湿界面和水下环境的有效稳固的粘附。
28、（3）高粘附水凝胶往往伴随着剥离困难，易造成凝胶残留，应用于生物界面时易造成疼痛和伤害。本发明所述水凝胶可利用非共价键在不同环境中的动态行为调节凝胶的结构和性能，可实现水凝胶的按需剥离。
29、（4）与过度提高交联密度抵抗水凝胶溶胀的技术相比，本发明设计的溶剂交换策略能形成均质的双交联网络，保证水凝胶合适的孔径、柔软性和延伸性。
30、（5）与绝大多数基于接枝反应或自由基聚合获得的水凝胶相比，本发明所述水凝胶通过溶剂交换能有效地去除未反应的化合物，可避免未交联单体带来的毒性和刺激性，提高水凝胶的生物相容性和拓展其生物医学应用。
31、（6）本发明所述水凝胶还表现出强韧的机械性能、良好的生物相容性、抗菌能力和促进伤口愈合能力，应用前景广阔。
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